Till samlingen i Nelin-Cronströms konsthem hör närmare 300 verk, och den består av tre helheter. Den mest omfattande av dessa är Alfred och Elin Nelins samling, som utökats under sju årtionden och till vilken över hälften av verken hör. Anne-Marie Cronström deltog i samlandet till föräldrarnas samling under tre årtionden och skaffade samtidigt ca 70 verk till sin egen samling. Resten kom till samlingen via Nils-Gustav Cronström både som arv och som gåvor.
Det första verket i Nelins samling torde vara amatörkonstnär Einar Forsmans kopia av Albert Edelfelts oljemålning Badande gossar i Borgå å. Till de tidigaste köpen till samlingen i början av 1920-talet hörde två etsningar, Emil Åbergs Skeppargubbar och Frans Nybergs Kyrkointeriör. Alfred Nelin ansåg att grunden till samlingen var tre oljemålningar av en okänd konstnär, vilka skaffades i slutet av årtiondet, dvs. Kvinna vid piano, Munkhuvud och Gatuvy.

På 1930-talet blev paret Nelin intresserade av miniatyrmålning och skaffade fem porslinsmålningar av Zaida Sandman, vilka till största delen var kopior på äldre porträttkonst. I slutet av följande årtionde skaffades ännu nio miniatyrmålningar av Sandman, vilkas motiv var i huvudsak historiska. Nelins som koncentrerade sig på österbottnisk konst skaffade fem landskapsmålningar i litet format av Vasakonstnären Einari Uusikylä.
Krigsåren innebar en paus i konstsamlandet. I början av 1940-talet köpte Nelins dock två romantiska oljemålningar av den ryska konstnären N. Tscherbakoff/Tervakorpi, som flyttat till Finland. De mest centrala förvärven under årtiondet var Uno Backlunds tre parklandskap från Örnsköldsvik: Båtar i snö, Höstis och Höstfärger.

På 1950-talet ökade det årliga antalet köp till samlingen och Nelins gjorde sina mest betydande anskaffningar. Redan år 1950 utökades samlingen med sex verk, till vilka hörde bland andra Lasse Wuorinens oljemålning Bornholms hamn samt Hortensia som skaffades direkt av konstnär Eva Willför-Hile. Enligt Nils-Gustav Cronström förtjänade av anskaffningarna det året speciell uppmärksamhet den år 1703 färdigställda italienska målningen av Andrea Scacciati Blommer i en bronsskål samt Maria Wiiks Porträtt av okänd kvinna sannolikt från början av 1880-talet.
Till de mest betydande anskaffningarna år 1951 hörde Lasse Wuorinens landskap från Nyhavn i Köpenhamn samt verken Hinduflicka, Morgongymnastik och Stilleben som köptes på Eemu Mynttis hustru Eva Bremers utställning. Följande år skaffade paret Nelin samlingens viktigaste verk enligt Nils-Gustav Cronström, bland andra Lea Ignatius Interiör från Juthbacka herrgård, två kinesiska glasmålningar samt Viktor Dalbos oljemålningar Kalvleka i skål och Höstskog. Många av nyanskaffningarna var akvareller, bl.a. av den ungerskfödde Nandor Mikola. Den mest betydande var dock fransmannen Pierre Bonnards litografi L’Enfant á la lampe.
Fastän de årliga anskaffningarna minskade efter det här, köpte paret Nelin fortsättningsvis betydande verk. Till anskaffningarna år 1953 hörde Bror Andsténs Människa, Ernst Mether-Borgströms vy över Cagnes-sur-Mer samt Pekka Halonens Vårbäck. Samlingen utökades också med tre målningar av okända tyska konstnärer, av vilka två möjligen är från 1700-talet. Två verk av Carl Wargh skaffades, där motiven var från Cagnes-sur-Mer. Till auktionsfynden hörde Santeri Salokivis porträtt av en kvinna målad i Saint Cloud år 1925.

År 1956 köpte Nelins från Arteks utställning ett senare avdrag av Henri de Toulouse-Latrecs litografi Marcelle. Ett senare avdrag med namnet La Goulue av samma konstnär samt Eric Vasströms akvarell Motiv från Kungsträdgården köpte de vid en utställning som ordnades vid Wasa Teater. Nästa år köpte Nelins på en utställning som ordnades på Österbottens museum oljemålningen Gerona av Ragnar Ekelund. Samlingen utökades några år senare med två blyertsteckningar och oljemålningar av Ekelund.

På 1960-talet avmattades paret Nelins samlingsiver märkbart. Samlingen utökades endast med två verk, nämligen med oljemålningar av Eva Olson och Åke Hellman, vilka färdigställdes åren 1964 och 1965. I början av följande årtionde gjordes inte heller några samlingsförvärv, vilket troligtvis hade som delorsak att Alfred Nelin avled. I slutet av årtiondet skaffade Elin Nelin bland annat Nandor Mikolas akvarell En molnig dag samt Vasabon Sirkka Nymans akrylmålning Blommor på bord.


Anne-Marie Cronström började samla för en egen konstsamling på 1970-talet, och köpte Tapani Tammenpääs grafikarbete med namnet Nattflyg. I slutet av årtiondet skaffade hon också allt mera pappersbaserade konstverk, såsom Lea Ignatius och Tapani Tammenpääs grafik samt Nandor Mikolas akvareller Lyckoblomma, Gul blomma och Dis. De här samt Carl Warghs akvareller som skaffats år 1975 uppskattades speciellt av Anne-Marie Cronström, eftersom hon tog dem med sig till sitt hem i Sigtuna. Till Vasa kom de tillbaka först år 1995.
På 1980-talet utökades samlingarna huvudsakligen med grafik. Trots det köpte Elin Nelin och Anne-Marie Cronström ibland också målningar såsom akrylmålningen Kväll i Vöråstan av Ethel Swahn-Luutonen som Elin skaffade år 1984. Utökandet av samlingen tog paus en stund efter Elin Nelins död i början på 1990-talet. Anne-Marie Cronström gjorde sina sista anskaffningar år 1993.